Năm 1934, ông theo anh trai lên Kon Tum nghiên cứu và cùng viết sách về tộc người Ba Na.
Năm 1935, ông làm phóng viên cho tờ Thanh – Nghệ – Tĩnh, một tuần báo ở Vinh, cộng tác với nhiều báo chí trong Nam ngoài Bắc, bắt đầu viết truyện với biệt hiệu Nguyễn Trần Ai. Đồng thời viết phóng sự Túp lều nát nổi tiếng (1937) bị Mật thám Pháp theo dõi, nghiên cứu sử học và văn học, xuất bản nhiều công trình gây tiếng vang trong các học giả, trong đó có công trình Đào Duy Từ được giải khuyến khích của Học hội Alexandre de Rhodes năm 1943.
Từ 1939 ông tham gia phong trào dân chủ phản đế, tham gia lãnh đạo Đoàn thanh niên cứu quốc Can Lộc, tổ chức Đội vũ trang cướp chính quyền Can Lộc thành công ngày 15-8-1945 sớm nhất trong toàn quốc. Cuối năm này ông làm Trợ bút báo Kháng địch, Chủ bút báo Truyền thanh và giữ chức Chủ tịch Hội Văn hóa cứu quốc Nghệ An.
Cuối 1946 ông ra Hà Nội và tham gia Đội tự vệ tại Khu phố Triệu Việt Vương, cầm cự với quân Pháp ở mặt trận Nam Hà Nội trong vòng 2 tháng.
Từ tháng 3-1947 ông trở về công tác kinh tế tài chính ở Khu IV, làm Chánh văn phòng Đồn điền Bà Triệu (Phủ Quỳ), Chánh văn phòng Ban Kinh tài Liên khu IV, làm báo Cứu quốc Liên khu IV và Giám đốc Nhà xuất bản Dân chủ mới Liên khu IV. Năm 1952 bị đau, ông chuyển sang đi dạy học ở Trường trung học Nguyễn Hàng Chi (Hà Tĩnh). Trong phong trào Phát động Giảm tô ở Nghệ Tĩnh 1953 ông bị khai trừ Đảng tịch.
Từ 1955 đến 1975, ông lần lượt công tác ở Ban nghiên cứu Văn Sử Địa, Viện Sử học, là thành viên Ban Cổ sử và Trưởng phòng Tư liệu Thư viện, khởi đầu việc xây dựng hệ thống thư mục chuyên đề về sử học và cùng các học giả khác hiệu đính nhiều công trình dịch thuật Hán Nôm quan trọng của Viện.
Sau 1975, ông từng là Trưởng ban Hán Nôm (tiền thân của Viện Nghiên cứu Hán Nôm, 1978), rồi Quyền Viện trrưởng Viện nghiên cứu Hán Nôm, cho đến 1981 thì xin chuyển sang làm chuyên viên nghiên cứu của Ban Văn hóa dân gian (tiền thân của Viện Nghiên cứu Văn hóa dân gian).
